شهید رجایی تحصیلات ابتدایى را تا اخذ گواهینامه ششم ابتداى در قزوین به انجام رساند. او در سال 1327 به تهران مهاجرت کرد و در سال 1328 وارد نیروى هوایى شد. در مدت 5 سال خدمت در نیروى هوایى، دوره متوسطه را با تحصیل شبانه گذراند، سپس در سال 1335 به دانشسراى عالى رفت و سال 1338 دوره لیسانس خود را در رشته ریاضى به پایان برد. او در دهه 1320 در کنار تحصیل و اشتغال، فعالیت‌های سیاسی خود را نیز با شرکت در جلسات تفسیر قرآن و سخنرانی‌های آیت‌الله طالقانی در مسجد هدایت و همکاری با روحانیون مبارز و بقایای هیأت‌های مؤتلفه اسلامی دنبال ‏کرد.

تدریس محمد علی رجایی پس از اخذ مدرک لیسانس خود به سمت دبیر ریاضى به استخدام وزارت فرهنگ در آمد و به ترتیب در شهرستانهاى خوانسار، قزوین و تهران به تدریس، اشتغال ورزید. شهید رجایى در مدت تدریس، همیشه آموزگارى دلسوز، پرکار و شایسته بود و ضمن تدریس، به فراگرفتن علوم اسلامى و انجام فعالیتهاى سیاسى همت می‌گماشت. همکاری با بنیاد رفاه و تعاون اسلامی شهید رجایى همگام با فعالیت‌های سیاسى لحظه‌ای نیز از خدمات فرهنگى غافل نبود، او ضمن تدریس در مدارس کمال و رفاه، به همکاری با بنیاد رفاه و تعاون اسلامى، به همراه شهید آیت‌الله بهشتى و شهید باهنر و آیت‌الله هاشمى رفسنجانى می‌پرداخت.

در کتاب سیره شهید رجایی از دوران مبارزه ایشان اینطور یاد شده‏ است: «شهید رجایی، یک مبارز واقعی بود و در خانه نیز یک سری فعالیت‌های مخفیانه علیه رژیم انجام می‌داد. ایشان فرد بی‌باکی بودند و با وجود این که مدتی سرباز نظام بودند در جلسات فداییان اسلام شرکت می‌کرد. بسیار رازدار بود و در روابط خود با دیگران این اصل را رعایت می‌کرد. به خصوص در جریان فعالیت‌های سیاسی‌ که انجام می‌داد. به خاطر فعالیت‌های سیاسی که داشتند بیشتر مواقع در خانه تلفن را خودشان بر می‌داشتند و در را خودشان باز می‌کردند تا از این طریق حتی همسرشان از برخی از فعالیت‌های ایشان مطلع نشود.در اداره برخی تشکیلات، نقش محوری داشت ولی به ندرت اطرافیان از این امر آگاه می‌شدند. در تبلیغ و رساندن پیام امام بسیار مجدانه تلاش می‌کردند و با جرأت اعلامیه‌ها را به دست مردم می‌رساندند. در جلسه‌های حسینیه ارشاد شرکت می‌کردند و آن محل را سنگر بچه مسلمان‌ها خطاب می‌کرد. در دفعات مکرری که توسط ساواک دستگیر شد تمام اطلاعات خود را از بین می‌برد و با وجود شکنجه‌های بسیار هیچ‌گونه اطلاعاتی در اختیار ساواک قرار نمی‌داد.شهید رجایی در مدرسه رفاه نیز فعالیت زیادی کردند و چون تعداد زیادی از افراد مسئول مدرسه رفاه به زندان افتاده بودند ایشان نیز همیشه مورد سوءظن ساواک بود. شهید رجایی در استقرار امام خمینی (ره) در مدرسه رفاه نقش اساسی داشتند؛ ولی به خاطر مسایل امنیتی، بسیاری از نزدیکان وی از این امر اطلاع نداشتند.شهید رجایی بدون تکبر به هر کاری دست می‌زد و با وجود مسئولیت‌های بزرگی که داشتند بزرگی و کوچکی کار برایشان اصلاً مطرح نبود. ایشان هیچ‌گاه حقیقت را فدای مصلحت نمی‌کرد و با توکل بر خدا به دیگران امید می‌داد. جرأت و شجاعت نیز در تصمیم‌گیری‌ها و رفتار شهید بسیار مشهود بود. ایشان در جریان دستگیری ساواک با وجودی که از آن‌ها آسیب بسیار دیده بود بسیار رئوف برخورد کرد و بد رفتاری با آن‌ها را مثل برابر بودن با رژیم به حساب می‌آورد.»

شهید رجایی در سال 1340 به عضویت نهضت آزادى در آمد. وى در اردیبهشت ماه سال 1342 برای اولین بار دستگیر و 50 روز زندانی شد. شهید رجایی پس از پیروزی انقلاب اسلامی به دلیل اختلاف با سران نهضت آزادی به همراه محمد مهدی جعفری، عزت الله سحابی و چند تن دیگر از نهضت آزادی جدا شد. او پس از آزادى از زندان با شهید محمد جواد باهنر به سازماندهى مجدد هیأت مؤتلفه پرداخت و براى پرورش افرادى که بتوانند نبردى مسلحانه را اداره نمایند به اعزام داوطلبانى به جبهه فلسطین دست زد. در همین رابطه و براى تکمیل برنامه مزبور در سال 1350 خود شخصاً به خارج از کشور سفر کرد، ابتدا به فرانسه و ترکیه رفت و از آنجا عازم سوریه شد. دوران زندان در فصل پنجم کتاب سیره شهید رجایی آمده است: «مرحله اول دوران زندان شهید رجایی در زندان قزوین بود که 7 ماه بعد از ازدواج ایشان به خاطر قطعه شعری که بر علیه رژیم بود و در جیب ایشان پیدا کرده بودند، دستگیر شد. در این مدت سفارش می‌کردند کسی به ملاقات ایشان نرود و یا نامه ننویسد تا حساسیت ساواک زیادتر نشود. ایشان در زندان نیز از تمام وقت خود استفاده می‌کرد و به تصحیح ورقه‌های دانش‏آموزان می‌پرداخت و یا با برنامه‌های منظم وقت خود را کامل استفاده می‌کرد.»

شهید رجایی با نهایت شجاعت و شهامت در زندان‌های انفرادى رژیم پهلوى، انواع و اقسام شکنجه‌ها را تحمل نمود و چون کوهى استوار مقاومت کرد. در اثر این مقاومت‌ها او را به زندان قصر و سپس به اوین فرستادند. او در زندان به ماهیت واقعى منافقین پى برد و از آن‌ها تبرى جست. دوران زندان مجموعاً 4 سال به درازا کشید. در کتاب سیره شهید رجایی درباره زندانی شدن و شکنجه‌های ساواک آمده است: «مرحله دوم زندانی شدن شهید رجایی در تهران بود که 4 سال طول کشید و علت اصلی آن کتاب‌هایی از ایشان بود که لو رفته بود. فشار ساواک، به خاطر این بود که فکر می‌کرد ایشان عامل توزیع کتاب‌های سازمان مجاهدین خلق است. با وجودی که در زندان یک سال مرتب هر روز صبح جیره کتک داشتند، هیچ گاه نتوانستند از او اعتراف بگیرند. ایشان هیچ گاه در شکنجه‌های خود کسانی که در فعالیت‌ها با ایشان همکاری می‌کردند را لو نمی‌داد و همیشه در زیر شکنجه‌ها خدا را شکر می‌کردند. ساواک هم که نمی‌توانست اطلاعاتی از او کسب کند بر مقدار شکنجه‌ها اضافه می‌کرد. در مدتی که در زندان اوین بودند در کنار هم بندهای خود که مارکسیست بودند و مجاهدین را قبول نداشتند اوج غربت را تجربه کردند. ایشان در زندان الگوی اخلاق بودند و معنویت خاصی داشتند. همه کارهایشان را سر وقت انجام می‌دادند و حتی در زندان نماز جماعت و نماز شب را به جای می‌آوردند.»

شهید رجایى در سال 1357 با اوج گیرى انقلاب اسلامى همراه دیگر زندانیان سیاسى آزاد شد و بلافاصله وارد مبارزات سیاسى و فرهنگى گردید و به اتفاق عده‌ای از همکارانش براى بسیج و سازماندهى مبارزات مخفى معلمان مسلمان، تلاش گسترده‌ای را آغاز کرد و موفق به ایجاد انجمن اسلامى معلمان شد. بازگشایی مدارس، مقابله با نیروهای چپی، غربی و ضد انقلاب، شناسایی، معرفی و جذب نیروهای متعهد به انقلاب و واگذاری مسئولیت‌ها به افراد متعهد و مکتبی و... نمونه‌ای از فعالیت‌های انجمن اسلامی معلمان و رجایی بود. او در راهپیمایی‏هاى عظیم سال 1357 مخلصانه و با تمام توان کوشید و نقش مؤثرى در فعالیت‌های تبلیغاتى آن‌ها داشت.

با پیروزی انقلاب اسلامی ایران و استقرار دولت موقت، غلامحسین شکوهی در 2 اسفندماه 1357 به عنوان وزیر آموزش و پرورش منصوب و شهید محمد علی رجایی به عنوان یکی از مشاوران وی، نقش مؤثر و فعالی در تجدید سازمان و تشکیلات مورد نیاز وزارت آموزش و پرورش در شکل جدید آن ایفا کرد. در 18 شهریورماه سال 1358 دکتر غلامحسین شکوهی که دو هفته قبل از آن به دلیل بیماری، بستری شده بود از وزارت آموزش و پرورش استعفا داد و از کابینه مهدی بازرگان در دولت موقت خارج گردید. به دنبال این استعفا، محمد جواد باهنر، به عنوان معاون پارلمانی وزارت آموزش و پرورش آن دوره، طی مصاحبه‌ای اظهار داشت تا تعیین وزیر جدید باید یکی از اعضای شورای وزارت آموزش و پرورش، کفالت و سرپرستی آن وزارتخانه را بر عهده گیرد و محمد علی رجایی را برای این مسئولیت، پیشنهاد داد و او را با این عبارت معرفی کرد: «او روحانی نیست او معلم ریاضی است، زندان کشیده و شکنجه دیده است و در زندان مقاومت شدید داشت و دارای طرح‌های جالبی برای وزارت آموزش و پرورش است.» از سرپرستی تا وزارت به دنبال پیشنهاد شهید باهنر، شهید رجایی از 18 شهریورماه 1358 تا 7 مهرماه 1358 به عنوان سرپرست موقت وزارت آموزش و پرورش به فعالیت‌های خود تداوم بخشید تا اینکه مهندس بازرگان در 7 مهر که کابینه جدید خود را به طور رسمی اعلام کرد، شهید رجایی نیز به عنوان کفیل وزارت آموزش و پرورش منصوب گردید و پس از استعفای بازرگان و پایان کار دولت موقت به حکم شورای انقلاب در 25 آبانماه 1358 با سمت وزیر در رأس آموزش و پرورش قرار گرفت. اولین اقدام او در رأس وزارت آموزش و پرورش، دولتی کردن مدارس ملی و یک شکل کردن آموزش و پرورش بود. آغاز به کار شهید رجایی به عنوان وزیر آموزش و پرورش شهید رجایی در اولین مصاحبه خود در تاریخ 25 شهریورماه 1358 پس از انتصاب به سمت وزارت آموزش و پرورش اعلام کرد: «از این تاریخ به بعد تمامی امتیازات واحدهای آموزشی که توسط وزارت آموزش و پرورش صادره شده است در اختیار دولت جمهوری اسلامی قرار خواهد گرفت و اداره مؤسسات آموزشی به وسیله یک هیأت امناء مرکب از نمایندگان انجمن خانه و مدرسه، نمایندگان صاحبان امتیاز و نمایندگان وزارت آموزش و پرورش خواهد بود و آیین‌نامه اجرایی این طرح ظرف یک ماه تهیه و ابلاغ خواهد شد و برای یک سال به طور آزمایشی اجرا خواهد شد. برنامه‌ها و طرح‌های شهید رجایی شهید رجایی در 14 مهرماه 1358 نیز طی یک مصاحبه مطبوعاتی برنامه‌ها و طرح‌های وزارت آموزش و پرورش را اعلام کرد. وی توزیع عادلانه امکانات آموزش و پرورش، رفع تبعیض مالی و اداری بین کارمندان، اصلاح مراکز تربیت معلم، برگرداندن معلم به جایگاه الهی و واقعی خود، تلاش برای ایجاد یک نظام آموزشی متناسب با جامعه توحیدی، اشاعه اخلاق انقلاب اسلامی در سطح دانش‌آموزان و مربیان، ایجاد ارتباط صحیح بین اولیاء و مربیان و مردمی کردن امر آموزش و پرورش، تقویت انجمن‌های همکاری خانه و مدرسه و تقلیل تعداد دانش‌آموزان در کلاس‌ها را از اهم برنامه‌های آموزش و پرورش در روند انقلابی خود در آینده برشمرد. مهم‌ترین اقدامات شهید رجایی مهم‌ترین اقدامات شهید رجایی در دوران 9 ماهه‌ وزارتش در آموزش و پرورش را می‌توان به یکنواخت کردن کلیه مدارس و رفع تبعیض از آن، تغییر نظام آموزشی، تغییر محتوای کتاب‌های درسی، تغیر روابط دانش‌آموز و معلم، تعمیم امکانات و تجهیزات آموزشی برای کلیه‌ اقشار جامعه، تربیت و پاکسازی نیروی انسانی از عناصر غیر مؤمن به اسلام و انقلاب، تربیت معلم برای آموزش نسل انقلابی، ایجاد امور تربیتی، توجه ویژه به مراکز تربیت معلم، استخدام یک صد هزار نفر معلم جدید،‌ توجه به عشق و علاقه به شغل معلمی به جای استفاده از دانشجویان بورسیه در انتخابات معلمان اشاره کرد. کارنامه شهید رجایی در وزارت آموزش و پرورش شهید رجایی در مدت فعالیتش در آموزش و پرورش، جریانی از تعلیم و تربیت را سازماندهی کرد که می‌توان آن را تعلیم و تربیت دین گرا و دین باور نامید. نظام تعلیم و تربیت مورد نظر شهید رجایی به آموزش و پرورش رویکردی فرهنگی، سیاسی و دینی به صورت توأمان داشت. همچنین استعمار ستیزی، نفی فرهنگ غربی، توأمان دانستن علم و دین، عدالت خواهی، شهادت طلبی و خودسازی از ویژگی‌های بارز این جریان بود که اساس نظام آموزش و پرورش شد. دیدگاه مقام معظم رهبری درباره عملکرد شهید رجایی مقام معظم رهبری درباره عملکرد شهید رجایی در دوران آموزش و پرورش بیان داشت: «... قبل از اینکه ایشان وزیر بشوند، آموزش و پرورش را می‌گرداند. در حقیقت یعنی از اول که انقلاب شد و دولت موقت تشکیل شد... یکی ایشان و یکی هم شهید باهنر بود و بعضی دیگر هم بودند از جمله شهید سید کاظم موسوی ولی از همه این‌ها فعالتر و پرکارتر و حاضرتر در صحنه و اداره کننده تر مرحوم شهید رجایی بود. آموزش و پرورش به وسیله مرحوم رجایی، اصلاً افتاد روی غلطک یک وزارتخانه جدید، آن فردی که آموزش و پرورش را از شکل قبلی تغییر داد و به شکل جدید انقلابی در آورد، مرحوم شهید رجایی بود.» دیدگاه آیت‌الله مهدوی کنی در خصوص اقدامات شهید رجایی آیت‌الله مهدوی کنی در یک نگاه کلی، مجموعه فعالیت‌ها و ما حصل اقدامات شهید رجایی در آموزش و پرورش را چنین ارزیابی کرد: «حضور او در آموزش و پرورش بعد از انقلاب حضوری مثمره ثمر و سازنده بود. ایستادگی او در برابر خطوط انحرافی که آموزش و پرورش جمهوری اسلامی ایران را آماج و هدف حملات خود قرار داده بود، نمونه‌ای از مقاومت او برای پایدار کردن احکام اسلام بود. او در این راه مورد حملات ناجوانمردانه‌ای قرار گرفت که شخصیت و حیثیت او را زیر سؤال می‌برد؛ اما از آنجا که جز به خدا نمی‌اندیشید و جز رضای او را نمی‌شناخت، بی‌بیم و هراس از دشمن، راه خود را سرسختانه ادامه داد و اجرای تعالیم اسلام را در مدارس ایران، اعلام کرد.»

محمد علی رجایی پس از 9 ماه وزارت در آموزش و پرورش، در 24 اسفندماه 1358 به عنوان نامزد انتخابات اولین دوره مجلس شورای اسلامی از حوزه انتخابی تهران در کنار اسامی افراد سرشناسی چون رهبر معظم انقلاب حضرت آیت الله خامنه‏ای، هاشمی رفسنجانی، محمد جواد باهنر، فخرالدین حجازی شرکت کرد و در مرحله اول انتخابات از حوزه انتخابیه تهران برگزیده و در فروردین‌ماه سال 1359 به مجلس شورای اسلامی راه پیدا کرد. رجایی در مدت حضور کوتاه خود در مجلس، نشان داد که همفکر با نیروهای خط امام (ره) است که می‌تواند در پیش برد اهداف نظام جمهوری اسلامی، مصدر اقدامات مهمی شود. او در بخشی از خاطراتش در مورد موضعش در مجلس و چگونگی آشنایی نمایندگان مجلس با طرز تفکر و دیدگاه‌های خود گفت: «در دوران مقدماتی مجلس بنا براین بود که وزرای کابینه می‌آمدند و یکی یک گزارش از دوران وزارتشان را می‌دادند که هم نمایندگان با کار وزارت خانه‌ها آشنا می‌شدند و هم این که در جریان کارهای انجام شده قرار بگیرند. یکی از آن‌ها هم من بودم که گزارشی دادم و در همان جا نسبت به پاک‌سازی و نسبت به فرهنگ اسلام و نسبت به آموزش و پرورش که در دوره انقلاب باید باشد، صحبت کردم. چند نفر از لیبرال‌های مجلس با شیوه من مخالف بودند. من هم به راهی که انتخاب کرده بودم، معتقد بودم. به طور جدی از راهم دفاع کردم و همین مقدمه‌ای شد برای این که مجلس با طرز تفکر من آشنا شود ولی البته نوع کاری را هم که در آموزش و پرورش داشتم برای آن‌ها مشخص بود.»

با شروع به کار مجلس شورای اسلامی از 7 خرداد 1359، جمهوری اسلامی وارد مرحله ‌جدیدی شد؛ زیرا با شروع فعالیت مجلس، ساختار سیاسی جامعه نیز بر مدار جدیدی شروع به چرخیدن کرد. پس از انتخاب هاشمی رفسنجانی به ریاست مجلس شورای اسلامی در 29 تیر 1359 و سوگند ابوالحسن بنی‌ صدر به عنوان رئیس‌جمهور در 31 تیر 1359 در مجلس، مسئله معرفی و انتخاب نخست‌وزیر در میان طیف سیاسی جامعه و مطبوعات که پس از افتتاح مجلس مطرح شده بود، بعد تازه و وسیعی به خود گرفت و گمانه‌زنی‌های سیاسی شروع شد. بنی صدر مخالف نخست‌وزیری رجایی پس از معرفی چهره‌هایی از سوی بنی‌ صدر جهت نخست‌وزیری همانند سید احمد خمینی (ره)، میرسلیم و فارسی، هر یک به عللی با مخالفت حضرت امام (ره) و یا نمایندگان مجلس روبرو شدند و کار به بن بست رسید در نهایت به توافق رئیس‌جمهور و مجلس، رئیس‌جمهور از مجلس خواست افرادی را معرفی کنند و رئیس‏جمهوری از میان آنان نخست‌وزیر را انتخاب کند. هیأت منتخب بررسی صلاحیت نخست‌وزیر، پس از بررسی 14 نفر نامزد نخست‌وزیری، نظر نهایی خود را مبنی بر انتخاب محمد علی رجایی به عنوان نخست‌وزیر واجد شرایط اعلام کرد و بنی ‌صدر ابتدا در برابر این انتخاب بنای مخالفت گذاشت ولی وقتی احساس کرد در مقابل مجلس کاری از پیش نخواهد برد به ناچار با این پیشنهاد موافقت نمود؛ اما در هر فرصت ممکن از تضعیف شخصیت شهید رجایی در افکار عمومی با به کارگیری تعابیر و القاب زشت و ناپسند خودداری نمی‏کرد. در برابر این جسارت‏ها و توهین‏های بنی‏ صدر به عنوان رئیس‌جمهور، شهید رجایی با توجه به حساسیت جو موجود، تمامی این تلخی‏ها و اهانت‏ها را در کمال صبر و بردباری و متانت تحمل و در مواقع لزوم با ارائه استدلال‏های محکم و منطقی به ایرادات مکرر بنی صدر پاسخ می‏داد. رجایی پیرو خط امام (ره) در 20 مرداد 1359 محمدعلی رجایی با 153 رأی موافق با اکثریت آرا به عنوان اولین نخست‌وزیر جمهوری اسلامی ایران انتخاب شد. در جریان رأی اعتماد مجلس، شهید رجایی با سه جمله خود را این‌گونه معرفی کرد: «من مقلد امام، فرزند مجلس و برادر رئیس‌جمهورم.» رجایی پس از کسب رأی اعتماد نمایندگان مجلس، بدون توجه به گرایش سیاسی و فکری رئیس‌جمهور، تمام مشورت‌ها و رایزنی‌های خود را با افراد انقلابی، مکتبی و ... جناح خط امام (ره) انجام داد و به سیاست کلی انتخاب وزیران مبتنی بر: مکتبی بودن، انقلابی بودن و مقلد امام خمینی (ره) بودن تأکید و اعلام داشت که برای تفاهم به مکتب، روی خواهد آورد و اسلام را وجه المصالحه تحبیب قلوب نخواهد کرد. او در معرفی اعضای کابینه‌اش گفت آنان باید افرادی باشند که «در انقلاب سرمایه‌گذاری کرده باشند. از توده‌ مردم و دارای شایستگی باشند ولو این که شهرت تیتری نداشته باشند، خیلی از ما هستند که عرضه دارند ولی تیتر ندارند، دکتر نیستند، مهندس نیستند اما در اداره‌ یک وزارتخانه و یا در ایجاد یک نظام صحیح تجربه دارند.» وی در اول شهریورماه 1359 با حضرت امام خمینی (ره) دیدار و در مورد اعضای کابینه با ایشان به مشورت پرداخت. مخالفت بنی صدر با اعضای کابینه شهید رجایی اعضای پیشنهادی شهید رجایی با مخالفت بنی‌صدر و نامه‌نگاری‌های فراوان او به رجایی مواجه شد تا جایی که شهید رجایی در نامه‌ای به حضرت امام (ره) خواست که هر تصمیمی را که صلاح می‌داند اعلام فرماید؛ اما امام خمینی (ره) اعلام داشت: «اینجانب دخالت در امور نمی‌کنم. موازین همان بود که کراراً گفته‌ام و سفارش من این است که آقایان تفاهم کنند و اشخاص مؤمن به انقلاب و مدیر و مدبر و فعال انتخاب نمایند.» سرانجام شهید رجایی در شهریورماه اسامی کابینه خود را به رئیس‌جمهور و مجلس شورای اسلامی اعلام کرد که از 21 وزیر معرفی شده، بنی‌صدر با 14 نفر آنان موافقت و به مجلس معرفی کرد و در روز 17 شهریور 1359 اکثریت وزیران رأی اعتماد گرفتند و بقیه اعضای کابینه نیز به تدریج تا 14 تیر 1360 انتخاب شدند؛ اما کابینه شهید رجایی اولین جلسه رسمی خود را در 19 شهریور 1359 با 14 وزیر تشکیل داد.

شروع به کار دولت رجایی هم زمان با شروع جنگ تحمیلی عراق علیه ایران و وجود مسایل مهمی چون تداوم بحران اشغال سفارت آمریکا در تهران، گروگان‌گیری و فشارهای همه جانبه‌ آمریکا علیه ایران بود؛ اما از اولین اقدامات دولت رجایی در زمینه‌ اقتصادی، تشکیل ستاد بسیج اقتصادی کشور، سهمیه‌بندی چند قلم کالای اساسی و مورد نیاز و چاپ و توزیع کوپن بین مردم بود. اهداف و برنامه‌های شهید رجایی رجایی هدف و برنامه دولت از اجرای این طرح را توزیع ثروت و امکانات بیت‌المال به صورت مساوی و عادلانه در بین مردم اعلام کرد. پس از شروع جنگ، اسکان آوارگان و مهاجرین جنگ از دیگر مسایل اساسی دولت رجایی بود در این راستا از استانداران خواست که امکانات خود را برای اسکان آوارگان جنگ بسیج کنند. بازدید و دیدار از جبهه‌های جنگ و اردوگاه‌های اسکان مهاجرین جنگ، موضوع‌ دیگری بود که رجایی را پیوسته به جنگ مرتبط می‌کرد. همچنین شهید رجایی برای حل معضل بیکاری که مرتبط با جنگ تحمیلی بود، دستور تشکیل کمیته‌ای مرکب از استانداران درگیر مسایل جنگ و وزارتخانه‌هایی که با کارخانه‌ها و مسایل کار سر و کار دارند را داد تا به این معضل رسیدگی کنند. در واقع دولت رجایی با یک اقتصاد ضعیف، فقیر و تقریباً ورشکسته روبرو بود. دولت شهید رجایی در مقابله با بحرانهای اجرایی علاوه براین دولت رجایی با یک بحران اجرایی نیز مواجه بود. به دلیل اختلاف در بینش و منش با بنی‌صدر، کابینه بدون حضور یک سوم وزیران تشکیل شد و اگر آن شرایط انقلابی و روحیه خاص نیروهای انقلابی نبود، هر کدام از بحران‌های مبارزه مسلحانه حزب دموکرات کردستان، حزب کومله، سازمان چریک‌های فدایی خلق ایران و گروه فرقان که هر یک تلاش گسترده‌ای در جهت تجزیه‌طلبی و مخالفت با جمهوری اسلامی ایران می کردند، به تنهایی قادر به ساقط کردن دولت بودند. سیاست خارجی دولت شهید رجایی دیدگاه شهید رجایی در زمینه سیاست خارجی بر این مبنا بود که «ما سیاست را بر اساس اعتقاداتمان بنا می‌کنیم و چون اعتقاد ما عوض نمی‌شود، اصول سیاست خارجی ما هم عوض نمی‌شود.» رجایی کشورهای خارجی را در ارتباط با جمهوری اسلامی ایران به چهار گروه تقسیم کرد: کشورهای برادر، کشورهای دوست، کشورهای بی‌طرف، کشورهای متخاصم. او این تقسیم‌بندی را به دلیل وجود دیدگاه در سیاست خارجی ضروری می‌پنداشت و تدوین سیاست خارجی را بدون این تقسیم‌بندی غیرممکن می‌دانست. وی معتقد بود که باید بر اساس اهدافمان، با خانواده‌ سیاسی جهان برخورد کنیم. در یک نگاه کلی، سیاست خارجی دولت شهید رجایی، مکتبی، انقلابی و منعکس کننده نوعی آرمان گرایی اسلامی بود و عملاً نظام نو پای جمهوری اسلامی را در برخورد با واقعیت‌های رایج در عرصه روابط بین‌المللی دچار برخورد و مواجهه با اندیشه‌ها و قدرت‌های بزرگ و نظام‌های سلطنتی در کشورهای اسلامی کرد.

شهید رجایی در دوران نخست‌وزیری وقتی خطاب به معلمان در مدرسه عالی شهید مطهری صحبت ‌کرد در مورد آموزش و پرورش چنین گفت: «من نخست‌وزیر شدم که وزارت آموزش و پرورش را حفظ کنم. من هرگز به ارتش به آن شکل فکر نمی‌کنم، به کشاورزی به آن شکل فکر نمی‌کنم، این نه به آن معناست که معلم هستم به آن معناست که از ابتدا معلمی را انتخاب کرده‌ام چون که نخست‌وزیر شایسته را آموزش و پرورش تربیت می‌کند. چون ارتشی با ایمان را آموزش و پرورش تربیت می‌کند. انقلابی مسلمان را آموزش و پرورش تربیت می‌کند. معتقدم که محیط آموزش و پرورش ارزش عمر صرف کردن را دارد ارزش دارد که آدم سرمایه‌گذاری عمری بکند.» برنامه‌های آموزش و پرورش در دولت شهید رجایی شهید رجایی هنگام اعلام برنامه‌ها و اصول کلی پیشنهادی خود به مجلس درباره برنامه‌های وزارت آموزش و پرورش چنین اظهار داشت: «تحقق انقلاب آموزش در کلیه سطوح قبل از دانشگاه در جهت ارائه تربیت و تعلیم اسلامی، عمق و گسترش دادن به تعلیمات فنی و حرفه‌ای به طوری که بتواند جوابگوی احتیاجات فنی و حرفه‌ای به لحاظ نیروی انسانی برای برنامه‌ریزی‌های آتیه باشد. توجه خاص به موضوع گزینش و تربیت معلم به طوری که این معلمین بتوانند پیامبر انقلاب اسلامی باشند. توجه اصولی به امر پرورش در جهت آرمان‌های انقلابی اسلام، تصفیه و بازسازی کادر آموزش و تنظیم رابطه‌ای صحیح بین معلم و دانش آموز با ایجاد و تداوم روحیه انقلابی، مشارکت مردم در امر آموزش و پرورش، توزیع عادلانه امکانات آموزشی به خصوص در روستاها در زمینه فکری، مادی و تجهیزات.» شهید باهنر وزیر آموزش و پرورش دولت رجایی شهید رجایی، برای تصدی وزارت آموزش و پرورش و اجرای برنامه‌های مورد نظر، شهید محمد جواد باهنر را به مجلس معرفی کرد که در 14 آذرماه 1359 مجلس به ایشان رأی اعتماد داد و وی به طور رسمی کار خود را در این وزارتخانه آغاز کرد. شهید رجایی در معرفی شهید باهنر اظهار داشت: «برادرمان آقای باهنر را رئیس‌جمهور موافقت و تصویب کردند که به عنوان وزیر آموزش و پرورش به مجلس معرفی شوند. آموزش و پرورش از هر موقع دیگری بیشتر احتیاج به سازندگی دارد ما در این مدت، بیشتر اوقاتمان صرف درگیری‌های تشکیلاتی و اکثراً مسایل اداری بود که موفق نشدیم در جهت بازسازی فکری قدم‌های لازم را برداریم. حق این است که من دلم نمی‌آید که آقای باهنر را که واقعاً وجود ایشان در هر کجا هستند مغتنم هست، از مجلس بگیرم... در مورد مدیریت دکتر باهنر، بنده شخصاً شاگرد ایشان بودم. آقای باهنر قاطعیت خود را در پس پرده عطوفت پنهان کرده است. در وزارت آموزش و پرورش بیش از 70 درصد آقای باهنر را می‌شناسند و ایشان پذیرفته است و چهره جدیدی نیست.» کارنامه و عملکرد وزارت آموزش و پرورش در دولت شهید رجایی افزایش تعداد دانش آموزان و مدارس و آموزشگاه‌ها، برگزاری کلاس‌های کارآموزی، بازآموزی عقیدتی برای معلمان، اجرای طرح کار و آموزش، تولیدی نمودن هنرستان‌ها و تأسیس نمایشگاه تولیدات هنرستان‌ها، بازگشایی مراکز تربیت معلم و فنی و حرفه‌ای و تأسیس مرکز اطلاعات فنی و تولید مواد آموزشی، پاکسازی محتوای کتب درسی، تهیه طرح آموزش کشاورزی پیش دانشگاهی، انحلال یا تجدیدنظر در برخی از ادارات باقی مانده از رژیم پهلوی مثل کاخ‌های جوانان سابق، انتشار و توزیع کتاب‌های درسی و جمع‌آوری کتاب‌های منسوخ شده از سراسر کشور و فروش آن‌ها به کارخانه مقوا سازی، تشکیل 22 گروه تحقیقاتی از کارشناسان دفتر تحقیقات و برنامه‌ریزی درسی و استادان دانشگاه‌ها و صاحب‌نظران تعلیم و تربیت برای تغییر بنیادین نظام آموزش و پرورش و انتشار 80 نشریه در این زمینه، اجرای طرح تشکیل شوراهای اسلامی دانش آموزان و مدارس، تهیه طرح سازمانی جهت آموزش و پرورش کودکان و دانش آموزان استثنایی از زمان تولد تا مرگ، تهیه طرح جلوگیری از اعتیاد دانش آموزان، تشکیل گروه پژوهش و نشر در دفتر بررسی و ارشاد وزارتخانه و انتشار بولتن و گاهنامه‌ای با عنوان آموزش و پرورش در مطبوعات، تشکیل کلاس‌های آموزش نظامی، اسلحه شناسی و ورزش‌های رزمی و ...

با کارشکنی‏های بنی ‏صدر و همفکرانش در جناح موسوم به لیبرال‌ها از یک طرف و نیروهای موسوم به خط امام (ره) از طرف دیگر و با اوج‌گیری اختلافات و کارشکنی‌ها در شرایط بحرانی که مسایلی از قبیل جنگ تحمیلی و محاصره اقتصادی کشور با آن درگیر بود. ابتدا حضرت امام (ره)، در 20 خردادماه 1360 بنی‌ صدر را از فرماندهی کل نیروهای مسلح برکنار و سپس نمایندگان فراکسیون نیروهای خط امام در اواخر خردادماه طرح عدم کفایت سیاسی رئیس‌جمهور را مطرح کردند. روز 31 خردادماه طرح عدم کفایت بنی‌ صدر تصویب و در 1 تیرماه حضرت امام (ره) حکم عزل بنی‌ صدر را از مقام ریاست جمهوری صادر کرد و وظایف ریاست جمهوری به طور موقت به عهده شورای موقت ریاست جمهوری متشکل از محمد علی رجایی (نخست‌وزیر)، آیت‌الله بهشتی (رئیس دیوان عالی کشور) و هاشمی رفسنجانی (رئیس مجلس) گذارده شد. معرفی رجایی به عنوان کاندیدای ریاست جمهوری دوم پس از عزل بنی صدر و فرار وی از کشور، مردم برای انتخاب رئیس‌جمهور جدید آماده شدند. مجموعاً 71 نفر برای‌ انتخابات‌ ثبت‌ نام‌ کردند که‌ شورای‌ نگهبان‌ از بین‌ آن‌ها صلاحیت‌ 4 نفر یعنی‌ عباس‌ شیبانی، علی‌ اکبر پرورش، حبیب‌اللّه‌ عسگراولادی‌ و محمدعلی‌ رجایی‌ را تأیید و در 21 تیرماه 1360‌ رسماً اعلام‌ کرد. شهید رجایی‌ به‌ خودی خود اعتقادی‌ به‌ نحوه‌‌ انتخابات‌ مرسوم‌ در جامعه‌ نداشت‌ و دست‌ به‌ چنین‌ کاری‌ نیز نزد. او می‌گفت: «من‌ معتقدم‌ که‌ این‌گونه‌ تبلیغاتی‌ که‌ برای‌ کاندیداها می‌شود، تبلیغات ناشی‌ از نظام‌ سرمایه‌داری‌ است.» او آرزو داشت‌ که‌ روزی‌ فرا برسد که‌ تبلیغات ‌انتخاباتی‌ نیز مردمی‌ شود. با شروع‌ زمان‌ مجاز تبلیغات‌ انتخاباتی، احزاب، جمعیت‌ها، گروه‌ها و کلاً نیروهای خط‌ امام‌ (ره)، یکپارچه‌ و با تمام‌ امکانات‌ به‌ حمایت‌ از رجایی‌ پرداختند که از جمله‌ آنان می‌توان‌ به حزب‌ جمهوری‌ اسلامی، جامعه‌‌ مدرسین‌ حوزه‌ علمیه‌ قم، جامعه‌ روحانیت‌ مبارز، سازمان‌ مجاهدین‌ انقلاب‌ اسلامی، جامعه‌‌ اسلامی‌ دانشگاهیان، خانه‌‌ کارگر، سازمان‌ فجر اسلام، دفتر تحکیم‌ وحدت، اتحادیه‌ انجمن‌های‌ اسلامی‌ دانش‌آموزان، نهضت‌ زنان‌ مسلمان‌ و ده‌ها نهاد انقلابی، انجمن‌ و ... اشاره کرد. دیدگاه‌های شهید رجایی شهید رجایی در تنها برنامه تلویزیونی که در مدت مجاز تبلیغات نامزدهای ریاست جمهوری پخش ‌شد شرکت و به بیان باورها و دیدگاه‌ها و اعتقادات خود پرداخت: «به یاری خداوند به عنوان مقلد امام (ره)، فرزند ملت، هماهنگ کننده سه قوه برای پذیرفتن مسئولیت جدید آمادگی خود را اعلام می‌کنم... همیشه معتقد بودم که این مردم بزرگترین عنصرشان، عنصر رهبری مذهبی است و در مرجعیت خلاصه می‌شود. من به عنوان رئیس‌جمهور فرمان قانون اساسی را به عنوان جدی‌ترین و اصیل‌ترین برنامه در دوران کارم به گوش خواهم پذیرفت. آن چه که هر سه قوه را مطیع می‌کند آن چه که برای هر سه قوه ملاک و معیار هست غیر از ولایت فقیه هست؟ که خود قانون اساسی است، پس به یاری خدا و پشتیبانی شما هم میهنان عزیز از اصل و عنصر عالی ولایت فقیه استفاده خواهیم کرد. من به عنوان رئیس‌جمهور امیدم این است که نظام اسلامی در این جامعه پیاده شود قانون اساسی و اجرای اصل 44 به آن جامعه را از این نابرابری، از این ناهمگونی و از این اختلاف کشنده بیرون خواهد آورد.» انتخاب رجایی به عنوان رئیس‌جمهور دومین‌ انتخابات‌ ریاست‌جمهوری‌ در 2‌ مرداد 1360 برگزار گردید. روز 5 ‌مردادماه‌ با شمارش‌ آراء داخل‌ کشور، محرز و مسلم‌ شد که‌ رجایی‌ اکثریت‌ مطلق‌ رأی ‌مردم‌ را به‌ خود اختصاص‌ داده‌ است. شورای‌ نگهبان‌ در 10 مردادماه 1360‌ صحت انتخابات‌ را تأیید و اعلام‌ کرد که‌ رجایی‌ با اکثریت‌ مطلق‌ آراء اخذ شده‌ به‌ عنوان‌ رئیس‌جمهور انتخاب‌ شده‌ و این‌ انتخاب مورد تأیید آن‌ شورا است. در همین‌ روز وزارت‌ کشور تأییدیه‌ شورای‌ نگهبان‌ را به ‌اطلاع‌ امام‌ خمینی (ره) رساند. روز 11 مرداد همزمان‌ با عید فطر در حسینیه‌ جماران، امام‌ خمینی ‌(ره) حکم‌ ریاست‌جمهوری‌ شهید رجایی‌ را تنفیذ کرد. پس‌ از تنفیذ حکم، رجایی‌ نیز طی‌ یک‌ سخنرانی‌ به‌ دیدگاه‌های‌ خود اشاره‌ و تأکید کرد که‌ در پاسخ‌ به‌ رأی‌ قاطع‌ و اعتماد بالای‌ مردم‌ به‌ وی‌ که‌ در واقع‌ رأی‌ به‌ اسلام‌ است، در جهت‌ جامه‌ عمل‌ پوشاندن‌ به‌ خواست‌های ‌اسلامی‌ و انقلابی‌ مردم‌ و ایجاد یک‌ جامعه‌‌ اسلامی، تمام‌ تلاش‌ خود را به کار خواهد گرفت‌ و نخست‌وزیر را نیز از بین‌ مطمئن‌ترین‌ و با سابقه‌ترین‌ عناصر انقلابی‌ انتخاب ‌خواهد کرد. وی‌ در 12 مرداد 1360 در جلسه‌‌ علنی‌ مجلس‌ شورای‌ اسلامی، مراسم ‌تحلیف‌ را به‌ جا آورد و بدین ‌ترتیب‌ با انجام‌ تمام‌ مراحل‌ مقرر در قانون، رسماً رئیس‌جمهور شد و از این‌ روز به‌ بعد در مقام‌ ریاست‌جمهوری‌ انجام‌ وظیفه‌ کرد. انتخاب باهنر به عنوان نخست‌وزیر، اولین اقدام شهید رجایی اولین اقدام شهید رجایی در مقام ریاست جمهوری، معرفی محمد جواد باهنر به عنوان نخست‌وزیر به مجلس شورای اسلامی بود که در روز 12 مردادماه 1360 صورت گرفت. باهنر نیز در 14 مرداد از مجلس رأی اعتماد گرفت و وزیران کابینه‌اش نیز در جلسه علنی مورخ 26 مردادماه از مجلس رأی اعتماد گرفتند و بدین ترتیب یک دولت تمام عیار انقلابی و مکتبی، قوه مجریه را در اختیار گرفت. دوران ریاست جمهوری رجایی، بحرانی‌ترین دوران شرایط زمانی که رجایی به عنوان دومین رئیس‌جمهور انتخاب شد به دلیل وقوع حوادث بسیار مهمی همچون عزل بنی‌صدر، اقدامات مسلحانه و براندازانه مخالفان جمهوری اسلامی، ترورهای پی در پی، جنگ تحمیلی و محاصره اقتصادی، یکی از بحرانی‌ترین مقاطع تاریخی کشور بود که رجایی توانست از عهده آن برآید.

شهید رجایی در دوره کوتاه مدت ریاست جمهوری خود (28 روز) راه و خط مشی انقلابی و مکتبی را که در دوره نخست‌وزیری در پیش گرفته‌ بود ادامه داد و بر خلاف دوره قبل، رییس جمهور و نخست‌وزیر هم فکر و هم رأی باهم بودند. دشمنان قسم خورده انقلاب اسلامى که توان تحمل وجود این مایه امید مستضعفان و عنصر ارزشمند و دلسوز را نداشتند در 8 شهریور ماه 1360 او را به همراه یار قدیمی‌اش شهید باهنر در انفجار دفتر نخست‌وزیری به شهادت رساندند. وقوع انفجار و شهادت رجایی عصر روز 8 شهریورماه 1360، صدای انفجار مهیبی از ساختمان نخست‌وزیری برخاست. کارکنان به طرف محل انفجار دویدند. جمعیت زیادی از راه رسید. همه نگران رجایی و باهنر بودند. رجایی از چند روز قبل به فرمان حضرت امام خانواده‌اش را در یکی از واحدهای مسکونی نهاد ریاست‌جمهوری ساکن کرده بود تا دیگر مجبور به رفت‌وآمد به خانه‌اش نباشد. کمال، پسر 13 ساله رجایی از دور شاهد شعله‌های آتش بود. او با حالی آشفته به مادرش تلفن کرد و ماجرا را با او در میان گذاشت تا همسر شهید رجایی خودش را برساند. پیکرهای خونین و سوخته رجایی و باهنر را به بیمارستان منتقل کردند. شدت انفجار به حدی بود که ابتدا هیچ‌کس نتوانست کشته شدگان را شناسایی کند. جنازه‌ها را به بیمارستان انقلاب منتقل کرده و پیکر شهید رجایی را در سردخانه قراردادند. هیچ‌کس نمی‌دانست که این پیکر سوخته، بدن شهید رجایی است. به فکر یکی از اطرافیان او رسید که از روی دندان‌ها می‌توان فهمید که پیکر سوخته، بدن شهید رجایی است یا خیر؟ اما سوختگی آن‌چنان بود که دهان رجایی به سادگی باز نمی‌شد. لحظاتی بعد یکی از پزشکان از راه رسید و پس از شستن لب‌ها با آب اکسیژنه، دهان را باز کرد و دندان‌ها دیده‌ شد، اما باز هم کسی او را نشناخت. همسر شهید رجایی به بیمارستان آمد و در سردخانه پیکر سوخته شهید رجایی را شناسایی کرد. با شنیدن خبر شهادت رجایی و باهنر، مردم به خیابان‌ها ریختند و ایران در سوگ رئیس‌جمهور و نخست‌وزیر خود فرو رفت. با طلوع آفتاب روز 9 شهریورماه مردم در مقابل مجلس شورای اسلامی تجمع کرده و با سردادن شعار «رجایی، رجایی راهت ادامه دارد.» پیکر او و شهید باهنر را تا بهشت زهرا مشایعت کردند.

20 روز قبل از شهادت، قبل از ترک خانه برای شرکت در جلسه‌ای مهم، همسر رجایی به او گفت: «پیشنهاد می‌کنم وصیت‌نامه‌ی جدیدی بنویسید. وصیت‌نامه قبلی را سال‌ها پیش نوشته‌اید.» رجایی به یادآورد که در سال 1352 قبل از این‌که به زندان برود، وصیت‌نامه‌ای نوشته بود و آن‌ روز، 8 سال از نوشتن آن وصیت‌نامه می‌گذشت. او بر روی یک برگ کاغذ دفتر مشق با خطی خوش و خوانا و روان‌ و ساده وصیت‌نامه‌ای نوشت و آن را به همسرش داد: «بسم‌الله الرحمن الرحیم این بنده کوچک خداوند بزرگ با اعتراف به یک دنیا اشتباه، بی‌توجهی به ظرافت مسئولیت از خداوند رحیم طلب عفو و از همه برادران و خواهران متعهد تقاضای آمرزش خواهی می‌کنم. وصیت حقیقی من مجموعه زندگی من است. به همه چیزهایی که گفته‌ام و توصیه‌هایی که داشته‌ام در رابطه با اسلام و امام با انقلاب تأکید می‌نمایم. به کسی تکلیف نمی‌کنم ولی گمان می‌کنم اگر تمام جریان زندگی مرا به صورت کتاب در‌آورند برای دانش‌آموزان مفید باشد. هر چه از مال دنیا دارم متعلق به همسر و فرزندانم می‌باشد. کیفیت عملکرد را طبق قانون شرع به عهده خودشان می‌گذارم. برادرم محمدحسین رجایی وصی و همسرم ناظر و قیم باشند. خدای را به وحدانیت، اسلام را به دیانت، محمد (ص) را به نبوت و علی و یازده فرزندان معصومین علیهم‌السلام را به امامت و پس از مرگ را به قیامت و خدای را برای حسابرسی به عدالت قبول دارم و از دریای کرمش امید عفو دارم. این مختصر را برای رفع تکلیف و تعیین خط ‌مشی برای بازماندگان و بر حسب وظیفه شرعی نوشتم وگرنه وصیت‌نامه این‌ بنده حقیر با این همه تحولات در زندگی در این مختصر نمی‌گنجد و مکه، حج بیت‌الله بر من واجب شده بود امکان رفتن پیدا نشد. اینک که به لقاءالله شتافتم این واجب را یکی از بندگان صالح خداوند به عهده بگیرد. ثلث اموال به تشخیص بازماندگان به «خیرالعمل» صرف شود و اگر به نتیجه قطعی نرسیدند به بنیاد شهید بدهید. (محمدعلی رجایی)»

شهرداری تهران منزل قدیمی شهید رجایی را به موزه تبدیل کرد. مراسم افتتاحیه این موزه در 12 اردیبهشت ماه 1388 که مصادف با روز معلم بود با حضور محمد باقر قالیباف شهردار تهران و خانم "عاتقه صدیقی" همسر شهید رجایی برگزار شد. در این موزه تعدادی از لوازم شخصی شهید رجایی نظیر دندان شهید به‌عنوان تنها نشانه شناسایی وی بعد از انفجار دفتر ریاست‌جمهوری، چمدان سفری، اتاق مطالعه به همراه میز و لوازم تحریر، دکور ساده و صمیمی خانه به همراه لباس‌ها، لوازم خانه و... به نمایش گذاشته شده است. این موزه در خیابان مجاهدین اسلام، خیابان شهید آجانلو، کوچه میرزایی واقع شده است.

خانم عاتقه صدیقی همسر شهید رجایی پاره‌ای از خاطرات زندگی با ایشان را اینگونه نقل کردند: آقای رجایی از لحاظ اقتصادی با تدبیر خاصی عمل می‌کرد. «آقای رجایی در اداره امور منزل به خصوص از لحاظ اقتصادی با تدبیر خاصی عمل می‌کرد. او اصولاً فرد قانعی بود و لزومی نمی‌دید برای بعضی از نیازهای حتی ضروری، خودش را به آب و آتش بزند و مثل بعضی‌ها قرض بگیرد و برای خانه چیزی تهیه کند. تدبیرش این بود که در حد ممکن وسایل رفاهی خانواده را فراهم کند. روش او این بود که اگر امکانی نداشت، صبر و قناعت را پیشه می‌کرد. این رفتار و تدبیر مرا دلگرم و امیدوار می‌کرد، چون می‌دیدم به میزانی که وضع حقوقی‌اش بهتر می‌شود، به همان اندازه و نه بیشتر در رفاه خانواده تغییراتی می‌دهد.» در نشست‌های هفتگی، روش‌های منفی خودمان را نقد می‌کردیم. «تا قبل از سال 1347 که آقای رجایی فرصت بیشتری داشت، هفته‌ای یک بار با هم صحبت می‌کردیم که چه روشی را باید در خانه و زندگی روزمره خود انتخاب کنیم تا در تربیت و روحیه بچه‌ها تأثیر مثبت داشته باشد. در این نشست‌های هفتگی، ما روش‌های منفی خودمان را هم نقد می‌کردیم. قبل از ازدواج، یعنی در مرحله خواستگاری و صحبت‌های مقدماتی،‌ خیلی صادقانه و خالصانه با من برخورد کرد، طوری که خیلی از خصوصیات خودش را برای اینکه من آگاهانه این وصلت را انتخاب کنم برایم مطرح کرد، یعنی وظیفه خود می‌دانست من از همه چیز او با اطلاع باشم. یادم هست یکی از خصوصیت‌های خود را عصبانی بودن می‌دانست. من بعد متوجه شدم این مسئله در آن حدی نبود که او می‌گفت، چون هیچ وقت عصبانیت خود را ظاهر نمی‌کرد، بلکه در اینگونه مواقع عکس‌العمل او رفتار خیلی خشک؛ اما متین بود.» آقای رجایی خیلی مهمان دوست بود. «آقای رجایی خیلی مهمان دوست بود و با اینکه حقوق یک معلم ساده را داشت، اما سالی چند بار مهمان دعوت می‌کرد، مخصوصاً چون مرحوم پدرشان در 28 ماه رمضان فوت کرده بودند، هر سال به یاد ایشان به فامیل، افطاری می‌داد که این رسم تا آخر عمرشان ادامه داشت.» آقای رجایی احترام همه را رعایت می‌کرد. «آقای رجایی درعین‌حال که فرد قاطعی بود، ولی در عین قاطعیت، مؤدب بود و احترام همه را رعایت می‌کرد. نسبت به افراد مسن خیلی احترام می‌کرد. همان احترامی را که به پدر و مادرشان می‌‌گذاشت، برای پدر و مادر من هم قائل بود. هیچگاه ندیدم حرفی که باعث رنجش خاطر آن‌ها بشود، بزند.» آقای رجایی اراده قوی داشت. «آقای رجایی اراده و استقامت خیلی قوی و خوبی داشت. وقتی ساواک ایشان را دستگیر کرد و چند ماه زیر شکنجه مستمر و طولانی و سخت قرار داد، تنها چیزی که به من آرامش می‌داد اراده قوی او بود. مطمئن بودم نمی‌توانند از او حرف بکشند و اعتراف بگیرند. از یک طرف وقتی به فکر شکنجه‌هایی که به او می‌دادند، می‌افتادم خیلی دلم می‌سوخت، ولی از سوی دیگر خیالم راحت بود. ایشان وقتی راجع به مسئله‌ای تصمیم می‌گرفت، چون جوانب آن را به دقت می‌سنجید و بررسی می‌کرد روی آن تصمیم و تا آخر، آن کار را دنبال می‌کرد.» ایشان هر پنجشنبه روزه می‌گرفت. «واقعاً اراده عجیبی داشت. وقتی تصمیم می‌گرفت کاری را انجام دهد، در هر شرایطی که پیش می‌آمد آن را انجام می‌داد. از جمله این که هر پنج‌شنبه روزه می‌گرفت که بخشی از آن، روزه قضای مادرش بود و جنبه مستحبی داشت. گاهی که پنجشنبه‌ها به قزوین می‌رفتیم ایشان همین نظم را رعایت می‌کرد. تا نزدیک غروب هیچ چیز نمی‌خورد و قبل از غروب افطار می‌کرد که در سفر روزه نداشته باشد. وقتی به او می‌گفتیم که در مسافرت نمی‌شود روزه گرفت، چون خیلی کم حرف می‌زد و نمی‌خواست عمل او جنبه ریا داشته باشد به گونه‌ای با حرکاتش به ما می‌فهماند که روزه نیست، فقط می‌خواهد این عادت را ترک نکند. مدت‌ها از ازدواج ما گذشت تا فهمیدم پنج‌شنبه‌ها را روزه می‌گیرد، چون هیچ وقت به من نمی‌گفت روزه است.» آقای رجایی به نماز اول وقت خیلی معتقد بود. «آقای رجایی همیشه قبل از ناهار نماز می‌خواند. حتی اگر غذا آماده بود ایشان اول نماز می‌خواند. اگر گاهی کاری پیش می‌آمد که نماز ایشان را از اول وقت که به آن خیلی معتقد بود به عقب می‌انداخت می‌نشست و بررسی می‌کرد که چه عاملی باعث شده برنامه او اینقدر طولانی شود که نماز او را هم تحت تأثیر قرار دهد و کاری می‌کرد که برنامه‌هایش در نمازش اثری نگذارد. اگر گاهی این وضع پیش می‌‌آمد ایشان به تلافی این امر ناهارش را نمی‌خورد تا اینکه اول نماز بخواند. با خدا عهد کرده بود که برای جریمه دیر نماز خواندن دو روز روزه بگیرد.» ایشان خیلی پاکیزه بود. «خیلی نظیف و پاکیزه بود. لباسش را اگر من وقت نمی‌کردم خودش اتو می‌کرد و بدون لباس اتو شده بیرون نمی‌رفت. کفشهایش را خودش واکس می‌زد. چون مقید بود با لباس اتو کرده و تمیز سر کلاس برود.» آقای رجایی قضای نماز و روزه مادر را بجا می‌آورد. چون مادر آقای رجایی وصیت کرده بود که پنج سال برای او نماز بخوانند و روزه بگیرند، آقای رجایی به خاطر اینکه این فشار به تنها به برادر بزرگشان وارد نشود، هر چند از لحاظ شرعی قضای نماز و روزه مادر حتی به پسر بزرگ‌تر هم واجب نیست چه رسد به پسر کوچک‌تر، ولی ایشان به برادر بزرگشان پیشنهاد کردند که هر یک از آن‌ها دو سال برای مادرشان نماز و روزه بخوانند و بگیرند و یک سال باقی مانده را هم بین خواهرانشان تقسیم کردند. در این دو سال می‌دیدم که صبح و ظهر و شب، ایشان نماز قضای مادرشان را می‌خواند و هر پنجشنبه را هم روزه می‌گیرد. آقای رجایی در زندان بود که انحراف عقیدتی سازمان مجاهدین بر همه روشن شد. «قبل از اینکه آقای رجایی را دستگیر کنند، یک شب که در منزل،‌ نشریه مخفی سازمان مجاهدین را که به دلیل ارتباطی که با کادر مرکزی داشت، به او می‌رساندند مطالعه می‌کرد، ناگهان دیدم در فکر فرو رفته و حالت خاصی پیدا کرده است. پرسیدم، «جریان چیست؟» گفت: «این‌ها بسم‌الله الرحمن الرحیم را از روی نشریه خود انداخته‌اند.» بعد فهمیدم به آن‌ها تذکر داده و آن‌ها که داشتند جو بیرون را موقعیت سنجی می‌کردند تا اگر حساسیتی نباشد کلاً بسم‌الله را حذف کنند، وقتی متوجه حساسیت آقای رجایی شدند دستپاچه شده به او گفتند از دستمان در رفته و عمدی نبوده است،‌ ولی آقای رجایی به این حرکت با دیده تردید می‌نگریست تا اینکه به زندان افتاد. پس از اینکه قضایای انحراف عقیدتی سازمان بر همگان روشن شد، در زندان اوین در یک ملاقات به من گفت: «از قول من به محسن بگو از این اتفاقی که برای من پیش آمده است خیلی ناراحت نباشد. کار خدا بود، چون اگر من در بیرون از زندان بودم و این قضیه تغییر مواضع سازمان پیش آمده بود،‌ سرنوشت من مثل مجید شریف واقفی و مرتضی صمدیه لباف می‌شد. من زیر بار انحراف نمی‌رفتم و مرا هم مثل آن‌ها از بین می‌بردند.»» اعترفات اشرف زاده باعث شد آقای رجایی مجدداً زیر شکنجه برده شود. «وقتی ساواک کسی را دستگیر می‌کرد، بعد از چند ماه که او را شکنجه می‌داد و از او اعترافی می‌گرفت و مطمئن بود که همه حرفهایش را زده است، پرونده‌اش را برای محاکمه اول به دادگاه می‌فرستاد. پس از یک ماه محاکمه دوم را تشکیل می‌داد و برای زندانی حکم قطعی محکومیت صادر می‌کرد. پس از این زندانی را به زندان قصر یا زندان دیگری می‌بردند. وقتی دادگاه اول آقای رجایی تشکیل شد، برخلاف انتظار دیدیم دادگاه دوم او تشکیل نشد. چند ماه طول کشید و چون وضعیت خیلی غیرعادی بود، دچار شک و نگرانی شدیم. بعد متوجه شدیم ساواک، منیژه اشرف زاده که عضو سازمان مجاهدین خلق بود و تغییر ایدئولوژی داده بود و در زندان اوین محکوم به اعدام بود و به او قول داده که اگر علیه آقای رجایی اعتراف کند، یک درجه به او تخفیف می‌دهند و حکم اعدام او را به حبس ابد تبدیل می‌کنند. او هم فریب خود و برای اینکه اعدام نشود،‌ هر چه را که از آقای رجایی و سازمان می‌دانست برای ساواک بیان کرد. این اعترافات باعث شد آقای رجایی مجدداً به زیر شکنجه برده شود و این بار بر مبنای اطلاعات اشرف زاده تحت بازجویی قرار گیرد.» آقای رجایی هیچ گاه عضو سازمان مجاهدین خلق نبود. «آقای رجایی با کادر مرکزی و رهبری اولیه سازمان مجاهدین خلق در ارتباط بود، اما هیچ‌گاه عضو سازمان نبود، ولی سازمان به عنوان یک واسطه مهم روی او حساب می‌کرد. زمانی که رضا رضایی از زندان فرار کرد و در خانه‌های تیمی مخفیانه زندگی می‌کرد، آقای رجایی مستقیماً با او رابطه داشت، به گونه‌ای که یک شب به منزل ما پناه آورد و آقای رجایی به رغم مخاطراتی که این کار داشت او را پناه داد. یک بار که رضا به منزل ما آمده بود، چون می‌خواست دنبال کاری برود و شک داشت که ساواک او را تحت نظر گرفته است یا نه، آقای رجایی لباس خود را به او داد، او هم قدری خود را گریم کرد و بعد من و آقای رجایی او را به عنوان یک مریض از خانه بیرون بردیم و جوری وانمود کردیم که دنبال نسخه او هستیم. بارها می‌شد که به خانه می‌آمدم و می‌دیدم که شرایط منزل تغییر کرده است و می‌فهمیدم که به فرد یا افرادی پناه داده است.»

در کتاب سیره شهید رجایی خاطراتی از زندگی شهید رجایی در دورانهای مختلف آمده است: در خانه شهید رجایی در امر ازدواج و انتخاب همسر بسیار حساس بودند و با استمداد از ائمه (ع) به این کار تن دادند. همسر ایشان خوشبختانه به روایت برخی از نزدیکان چه در انجام مسئولیت‌ها و چه نسبت به اموری که بر عهده ایشان بود نسخه دوم شهید رجایی بودند. از خصوصیات ایشان این بود که در امور خانه و تربیت فرزندان همکاری می‌کردند و معمولاً عصبانیت خود را بروز نمی‌دادند. به حقوق خانواده کاملاً آشنا بود و تمام تلاش خود را در حفظ این حقوق صرف می‌کرد. برنامه روزانه ایشان منظم بود و از همان نماز صبح آغاز می‌شد، در بیدار کردن دیگران برای نماز اجباری قائل نبود و با شیوه‌های خاص خود اطرافیان را به نماز دعوت می‌کرد. خیلی آرام و کم غذا می‌خورد و معمولاً غذاهایی که بدن به آن‌ها احتیاج داشت مصرف می‌کرد. به همسایه‌ها احترام می‌گذاشت، مثل کوه استوار بود، در برخورد با دیگران تواضع داشت و در سلام کردن به بچه‌ها سبقت می‌گرفت. شمع محفل خویشاوندان به صله ارحام، حتی زمانی که نخست‌وزیر بود و وقت آزاد کمی در اختیار داشت بسیار اهمیت می‌داد. به مادر و برادرشان که بعد از پدر لطف زیادی در حق ایشان کردند؛ احترام خاصی قائل بودند. معمولاً سر زده به خانه آشنایان می‌رفت و از غذای معمولی همان خانواده صرف می‌کرد و اگر کسی چیزی به غذا اضافه می‌کرد از آن نمی‌خورد. در روابط خود بسیار حساس بود اما هرگز ارتباط خود را با کسی قطع نمی‌کرد، بلکه سعی می‌کرد از این طریق نزدیکان را راهنمایی کند. از جلوه‌های نظم ایشان حضور در جلسه فامیلی بود که به سفارش ایشان تشکیل شده بود و همیشه سر وقت در این جلسات شرکت می‌کرد. در این جلسات، شهید از همه نظرسنجی می‌کرد و از اوضاع و احوال آن‌ها می‌پرسید و از این طریق از حال آن‌ها با خبر می‌شد. با وجود این که معلم بود و حقوق کمی داشت، بارها از همین مقدار به دیگران قرض می‌داد. در راهنمایی‌های خود منطق و استدلال‌هایی داشت که همه را متقاعد می‌کرد. با رفتاری که داشت روح ایثار از خود گذشتگی را به دیگران منتقل می‌کرد. با وجودی که اهل تظاهر نبود ولی محبت خود را به اطرافیان ابراز می‌کرد. دوران تدریس ایشان از همان دوران نوجوانی علاقه زیادی به معلمی داشت و آن را بهترین شغل می‌دانست. در معلمی پرفسور فاطمی را الگو خود قرار داده بود و با روش‌های خاصی که در تدریس داشتند همه بچه‌ها در کلاس او حاضر می‌شدند. به دانش آموزان مستمند و مستعد توجه داشت و گاهی هزینه ثبت نام آن‌ها را پرداخت می‌کردند. حتی به خانواده آن‌ها نیز توجه داشت و جهیزیه برخی از خواهران شاگردانش را تهیه می‌کرد. زودتر از همه در کلاس حاضر می‌شد و در کار خود دلسوز و متعهد بود و به دانش آموزان مشاوره می‌داد. در حین تدریس به طور غیرمستقیم گریزهای سیاسی می‌زدند تا بچه‌ها را از اوضاع و احوال جامعه آگاه کنند. ویژگی‌های فردی و اخلاقی شهید رجایی فردی امین و مطمئن بودند، تمام موفقیت‌هایی که در زندگی به دست آوردند حاصل تلاش ایشان بود، آزاداندیش بودند و در برخورد با دیگران جدیت به خرج می‌داد، ولی هیچ گاه به دیگران بی‌احترامی نمی‌کرد، در عین جدیت شوخ طبع بود و دیگران را بدون این که بخندند به خنده می‌آوردند. به راحتی به زبان انگلیسی تکلم می‌کرد. ادب و متانت ایشان کاملاً بر همه مشخص بود و با این وجود همیشه مراقب اعمال و رفتار خود بودند. از ویژگی‌های بارز ایشان استقلال رأی و عزت نفس، اخلاص، صداقت، آرامش و وقار، انتقادپذیری، صراحت لهجه، تقید به نماز اول وقت و روزه، توجه به دوستان و اطرافیان و انس با قرآن بود. از برنامه‌های منظم ایشان خواندن روزی نیم ساعت قرآن بود و هر پنج‌شنبه روزه مستحبی می‌گرفتند و در دعای کمیل نیز شرکت مستمر داشتند. آیینه سادگی‌ها شهید رجایی در همه شئونات خود سادگی را رعایت می‌کردند. زمانی که به نخست‌وزیری رسیدند حتی از قبول اتاق نخست‌وزیری که میز بزرگ و تجملاتی بود امتناع کرد و به یک اتاق کوچک اکتفا کرد. ایشان تشکیلات اتاق‌های مجلل را مربوط به دوران کاخ‌نشینی می‌دانست. نحوه لباس پوشیدن او نیز بسیار ساده بود تا حدی که دیگران به او انتقاد می‌کردند تا به عنوان مقام مملکتی لباس نو بپوشد. همیشه با دیگر اعضای دولت غذا می‌خورد و در جلسات نخست‌وزیری و حتی ریاست جمهوری نیز کمال سادگی را رعایت می‌کرد. البته این سادگی را در جلسات خانوادگی نیز رعایت می‌کرد. زندگی شخصی ایشان نیز سرشار از سادگی بود ایشان در دوران نخست‌وزیری حقوق معلمی را دریافت می‌کرد و در هیچ شغلی، وضعیت زندگی‌شان تغییری نکرد. در ترددها و رفت‌وآمد از بلیت و تاکسی سواری استفاده می‌کرد و پیاده از نماز جمعه به خانه می‌رفت. از ماشین‌هایی که در نخست‌وزیری به او تعلق می‌گرفت استفاده نمی‌کرد و گاهی با موتور محافظان خود به نخست‌وزیری می‌رفتند. از مردم، با مردم، برای مردم شهید رجایی به قدری ساده در بین مردم حاضر می‌شد که حتی بعضی باور نمی‌کردند که ایشان رئیس‌جمهور باشند. در برخورد با دیگران مقام خود و مقام شخص مقابل برایشان مطرح نبود و همیشه دعا می‌کردند که خدا او را به میز و منصب وابسته نکند. با وجود گذشت 20 سال از معلمی در مدرسه کمال تا زمان نخست‌وزیری هیچ تغییری در رفتار ایشان ایجاد نشده بود. مردم گرا بودند و حل مشکلات مردم را بر خود واجب می‌دانستند و دفتر پی گیری مشکلات مردم را تشکیل داده بودند. در مورد گذشته خود صادقانه صحبت می‌کردند و با مرور آن از خودبینی و کبر جلوگیری می‌کرد و معمولاً مانع تشریفات می‌شد. به محرومین عشق می‌ورزید و برنامه دولت را مبارزه با فقر قرار داده بودند. در حفظ اموال بیت‌المال حساس بودند و در این مورد حتی نسبت به خانواده نیز تفاوتی قائل نبودند. دوران درخشان شهید رجایی در مدیریت خود هیچ مانعی را نمی‌دیدند و مصمم بر عقیده خود ایستادگی می‌کردند. معتقد به جوان‌گرایی بودند و در مدت کوتاه مسئولیت شایستگی‌های خود را نشان داد. روابط را بر ضوابط ترجیح نمی‌داد و به هر کس نسبت به توانایی که داشت مسئولیت محول می‌کرد. در انتخاب وزرا حساس بود و به نظر دیگران نیز اهمیت می‌داد. با محافظین خود برادرانه رفتار می‌کرد و تا از امری مطمئن نمی‌شد دستوری صادر نمی‌کرد. در بحران‌هایی که پیش می‌آمد تحمل فوق العاده ای داشت. همیشه تا حدی عمل می‌کرد که حق کسی ضایع نشود. کار دولت شهید رجایی مصادف هم زمان با آغاز جنگ بود و یک روز بعد از نخست‌وزیری ایشان عراق به فرودگاه مهرآباد بمباران کرد. به نظر شهید رجایی با وجود تمام مشکلاتی که جنگ ایجاد کرده بود اما ضربه منافقان کور دل از همه آن‌ها کاری تر بود. ایشان تشکیلات مهمی در طی جنگ برای رسیدگی به امور تأسیس کردند و بیشتر بودجه کشور را به جنگ تخصیص دادند. بزرگ‌ترین رنج ایشان بنی صدر، رئیس‌جمهور وقت بود که اصلاً ایشان را قبول نداشت و با کارشکنی‌های مکرر مانع اهداف ایشان می‌شد. اما شهید رجایی به فرمان امام (ره) همه بی‌اعتنایی و بی‌احترامی بنی صدر را با حلم و بردباری پاسخ می‌دادند تا این که در موقعیت مناسب بنی صدر از ریاست جمهوری خلع شد. شهید رجایی چه در زمان جنگ و چه در قبل از آن دوران مدیریت درخشانی ایفا کردند. مواضع فکری و دیدگاه‌ها شهید رجایی، علاقه زیادی به امام (ره) داشتند و محور اصلی مبارزه شان هم خط امام (ره) بود و تا پایان عمر خود به امام (ره) وفادار ماندند. شهید باهنر، شهید دکتر بهشتی و دکتر چمران نیز از افراد مورد علاقه شهید رجایی بودند. ایشان همواره به دیگران توصیه می‌کرد که خدا را فراموش نکنند، همواره اعتماد افراد را جلب کنند و حقیقت جو باشند. نظرات این شهید بزرگوار همانند رفتارشان جامع و برنامه‌ای عملی برای کمال بود. ایشان نسبت به شهدا احساس وظیفه می‌کردند و به امور تربیتی و آموزشی توجه خاص داشتند و سعی می‌کردند اخلاق و معنویت را در اقتصاد جامعه وارد کنند. ایشان با وجود جو تروری که در جامعه حاکم بود تا حدودی از شهادت خود آگاه بودند تا این که در انفجار دفتر نخست‌وزیری در 8 شهریور سال 60 به همراه تنی چند از هم کاران خود به فیض شهادت نائل شدند. شهید رجایی، معلمی مسئول و وزیری عادل بود و افق روشنی را برای آینده ایران اسلامی پیش بینی می‌کرد.